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2020年7月6日10:52:16
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  废旧钯碳回收除去质子化外,废钯碳脱氢是一种氧化过程。因此,高价钯碳回收为了获得有效的脱氢过程,人们自然而然地将注意力转向了用氧化剂开发有效的废钯碳回收方法,同时很大程度上忽略了用还原剂(H2)进行催化的内在优势。)。我们的发现为明显不同的综合策略带来了机遇。这些反应实现了高分离收率,并且本质上避免了由氧化脱氢中的过氧化引起的复杂性,同时催化剂可以耐受有用的具有各种官能团的底物,包括易受氧化的芳族化合物和具有强配位能力的杂原子取代基。该脱氢不需要氧化剂和氢受体,并且表现出高原子经济性。而且,这些反应的副产物(H2)是清洁的能量载体。活性炭上的钯是一种常用的循环工业催化剂。因此,该废钯碳回收与H2结合催化脱氢工艺为其在工业环境中的实际应用显示出可观的前景。

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  人们普遍认为有机物脱氢是一个热力学不利的过程,因此需要化学计量氧化剂如二氧和金属氧化物或牺牲氢受体从反应混合物中去除氢,以推动产物的平衡。在此,我们报道了一种以前未被重视的普通商业废旧钯碳回收和H2的组合,它能使大量的取代环己酮和2-环己酮脱氢成相应的酚,高价钯碳分离收率很高,而H2是的副产物。该反应不需要氧
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化剂或氢受体,因为我们证明它可以作为一种辅助催化剂来帮助推动反应,而不是用氧化剂或氢受体去除生成的氢。这种合成苯酚的方法具有较高的原子经济性,并且固有地避免了通常与氧化脱氢有关的并发症。

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  苯酚是从精细化学品(如农用化学品、染料、颜料和药品)到大宗化学品(聚合物)的工业化学品的常见前体和主要结构成分。1取代酚的合成通常依赖于在芳香环上引入亲核亲电芳香族取代的化学官能团以及金属催化的交叉偶联反应。然而,由于羟基的供电子性,芳香族取代的亲核反应很大程度上受到了阻碍。因此,由于羟基的强电子定向效应,使得芳香取代亲电反应制备邻位取代和对位取代衍生物的可用性受到限制。虽然金属催化的交叉偶联反应是酚类化合物的有用方法,但这些方法通常需要昂贵的金属催化剂,高价钯碳和芳烃与卤化物和正电基团偶联的微分预功能化。因此,找到一种方便地合成取代酚,特别是间取代酚的通用方法,仍然是一个关键的挑战。近年来,取代环己酮的氧化脱氢被设计为方便合成间取代酚的补充途径,成为实现这一目标的通用策略。然而,大多数报道的环己酮氧化脱氢合成酚的方法在原子经济方面的成功程度有限。现有的这种类型的反应通常是进行化学氧化试剂或氢受体,例如DDQ7和/或苛刻的反应条件和有限的底物范围反应温度高,和有限的使用更复杂的基质的细化)或需要一个逐步的过程。*近,斯塔尔和他的同事在环己酮氧化脱氢成苯酚方面取得了重大进展。

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