「宜昌钯碳回收」 铂钯双金属纳米催化剂的催化活性

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2020年6月10日09:09:34
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「宜昌钯碳回收」 铂钯双金属纳米催化剂的催化活性

「宜昌钯碳回收」 铂钯双金属纳米催化剂的催化活性
第25卷第1期中南民族大学学报自然科学版。25。1
2铂回收2钯3双金属纳米催化剂的催化活性
2王然何宝林[马来]刘光荣盘荣俊2
中南民族大学化学与材料科学学院催化材料科学湖北省重点实验室,武汉
摘要由聚合物稳定的铂回收纳米催化剂对环己烯催化加氢反应具有较高的催化活性,在铂回收纳米催化剂中引入第二
金属元素钯,即在纳米铂回收颗粒上包裹一层钯,形成具有「宜昌钯碳回收」球壳结构双金属催化剂,随引入钯的量不同,其催化能
力的大小发生了变化,而且调节反应溶液的值,催化能力也发生变化。
关键词钯铂回收催化剂;环己烯;催化氢化;值
在室温常压条件下铂回收族贵金属纳米催化剂对各本文催化剂采用化学醇还原来制备,甲醇为还
种小分子底物的催化氢化具有很高的催化能力和选原剂,聚乙烯吡咯烷酮30为稳定剂[8]。过程
择性[1~4],所以铂回收族贵金属在催化领域引起了科学如下:在250的圆底烧瓶里,将0.555即5
界浓厚的研究兴趣。近年来,聚合物稳定的2种或2单体和0.0650.12526·
种以上金属元素组钯炭回收方法成均相多金属催化剂的研究引起2溶于由65甲醇、752组成的混合溶
了很多关注,可能是双金属催化剂具有一些比单金剂中,在磁力搅拌下回流180得到清澈色泽棕
属催化剂优异的性能,例如,提高反应速率、选择性黑的纳米胶体,在反应过程中滴加100.1
以及新的反应类型[5,6],还可以为研究不同合金的形氢氧化钠甲醇溶液。
成提供模型,而且其本身有特殊的组成结构[7]。在本1.1。2双金属纳米催化剂的制备
文中,主要探索了在有稳定的单金属催化剂双金属纳米催化剂的制备方法与单金属制备方
纳米颗粒表面引入第二元素形成双金属法类似,本文以纳米颗粒为晶种再还原,以
纳米催化剂后,催化性能的变化、催化活性与值0.50.5为例0.5表示晶种纳米用量为
的关系。1.1。1中的用量的0.5倍,即用量为0.625,
11,制备过程为:将75纳米
1实验部分
胶体、0.287即2.5单体和6.5
1.1催化剂的制备9.624·2溶于由32.5甲醇
1.1。1单金属铂回收纳米催化剂的制备31.0水组成的溶剂中,在磁
「宜昌钯碳回收」 铂钯双金属纳米催化剂的催化活性
力搅拌下回流180
收稿日期通讯联系人。。
2中南民族大学学报自然科学版第25卷
,在反应过程中滴加50.1氢氧化钠得乳白色溶液置于烧杯中,用无水2进行干燥,
甲醇溶液。0.50.2521与然后在2的保护下进行蒸馏,得高纯度的环己烯。
0.50.7523的制备过程类似:1.3环己烯催化氢化
0.50.25为3.259.624·在配有恒温水浴槽和磁力搅拌器的30双口
2,0.031;0.50.75为9.759.6瓶内,用移液管准确移取4.0的纳米催化剂溶
24·2,0.094。液,再加入8.0的甲醇,用纯2多次置换装置中
1.1。3透射电子显微镜分析的空气,再用纯2多次置换2回收废钯,设定恒温水浴槽的
透射电镜分析样品的制备2是将一滴2胶体溶液滴温2度为30℃,2压力2为0.1温度为30「宜昌钯碳回收」℃,打开
在镀有碳膜的金网上,自然晾干。测试是在磁力搅拌器开始搅拌1激活催化剂,然后向反应
220透射电镜仪上进行,操作器内加入2.00.5的环已烯甲醇溶液,反
电压为200。统计测量300个金属颗粒的粒径大应开始并记录时间和耗氢量,由量气管读取吸氢的
小后计算粒子的平均直径,绘出粒径分布图。体积,反应结束后取样做分析5色谱柱:12
1.2环己烯的提纯×0.22。使用稀调节溶液的值,做不
因环己烯为化学纯,使用前必需提纯。方法如同值条件下的催化氢化。
下:先配制0.5的3溶液,将3
2结果与讨论
溶液少量多次的加入环己烯于分液漏斗中进行洗
涤,分液漏斗中的混合液即分为2层,上层乳白色浑2.1催化剂的表征结果
浊,为环己烯;下层透明,为3洗涤液,去掉下利用醇还原法制的单金属纳米催化剂
层,分别洗涤3次,然后用蒸馏水洗,去掉水相,将所及双金属纳米催化剂的表征列于图1。
;0.50.25;0.50.5;0.50.75
图1催化剂透射电镜图片上和粒径分布图下
第1期王然,等:铂回收钯双金属纳米催化剂的催化活性3
从图1中可以看到以为晶种制备的双使用稀调节反应体系值,5.5、4.5、
金属纳米催化剂,随钯含量的增加,粒径在增大,粒3.5,则催化速率提高了4倍,分别为11、10、12,反应
径分布也稍有扩大。粒径的增大,而其粒径仍为单分时间也缩短,分别为20、28、15,转化率均为
布,显示原子已聚累在核上,形成较大的颗100%,在3.5时催化速率最高。使用双金属纳
粒。虽然颗粒增大的幅度不符合积累的量,很可米为催化剂在调节溶液酸度值低时,催化活性
能是因为测量颗粒大小时误差所致。有不同程度的提高,如使用0.50.25,反应速
2.2环己烯催化氢化结果率比在6.5时提高了2~3倍。
金属纳米铂回收与钯均为高效加氢催化剂。在30℃、纵向比较,在6.5,即未调节反应体系酸碱
0.1下,使用稳定的纳米铂回收单金属、纳米性,双金属纳米催化剂的催化活性要比单金属纳米
铂回收钯双「宜昌钯碳回收」金属催化氢化环己烯,其过程可以其吸氢量催化剂高,催化速率快,其中
-1-2
衡量。图2显示以不同的纳米金属为催化剂的吸氢0.50.5反应速率最快为142·,
量与时间的关系。可见在反应前期吸氢量与反应时其次为0.50.75、0.50.25。的催
间成直线关系,是零级反应,反应常数可求自直线化活性原比高[4],因此加入后活性提高在预想
的斜率。实验结果列于表1中。由表1中看到单金属之中。可是在0.50.75体系中,如果我们的制
纳米催化剂对环己烯的催化氢化具有较低备催化剂确如所期望的核壳结构,0.50.75的催
活性,在未调节值时,即6.5,反应速率低只化活性应比其他的高,可见虽然被包裹,它仍
-新余钯碳回收1-2
有32·,反应时间长达77,然影响的活性。
;0.50.25;0.50.5;0.50.75
图2环己烯催化加氢曲线
环己烯1.0×10-3,催化剂3.3×10-3,压力0.1。温度303
1.0×10-3,3.3×10-30.1303
22222
4中南民族大学学报自然科学版第25卷
表1单金属催化剂、双金属催化剂催化氢化环己烯1
时间2速度转化率3
-1-2
0.50.25
0.50.5
0.50.75
1与含量的相对比值,分别为0.25、0.5、0.75;:10
2反应结束时的耗氢量;
由气相色谱所得数据分析得到的反应的转化率大小
综上所述,在单金属纳米催化剂中引
入元素,形成双金属催化剂可有效的提高催化剂
的催化活性,而且催化剂的催化活性与溶液的
[7],
催化活性。

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