高价钯催化剂回收-回收钯碳催化剂

鼎锋贵金属回收
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2020年6月23日10:54:29
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高价钯催化剂回收-回收钯碳催化剂

  关于回收钯碳催化剂的方法研究,普遍认为钯催化剂回收,有机化合物的脱氢是热力学上不利的过程,因此需要化学计量的钯催化剂回收,例如双氧和金属氧化物或牺牲性的氢受体,以从反应混合物中除去氢以推动平衡朝产物方向发展。在这里,我们报告了以前常见的商用钯催化剂和H2的组合,该组合以高分离的产率将大量回收的环己酮和脱氢为其相应的苯酚,并具有较高的分离产率,其中H2作为的副产品。该反应不需要钯催化剂回收或氢受体,因为我们证明了它可以用作助催化剂来促进反应,而不是用钯催化剂回收或氢受体除去生成的氢。这种用于苯酚合成的方法表现出高原子经济性,并且固有地没有通常与氧化脱氢有关的复杂性。

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  苯酚是工业化学品的常见前体和关键结构图案,其范围从精细(例如农用化学品,染料,颜料和药物)到散装化学品(聚合物)。1回收苯酚的合成通常依赖于以亲核和亲电芳族回收以及金属催化的交叉偶联反应方式将化学官能团引入芳环。然而,由于羟基的供电子特性,芳族回收的亲核反应受到很大阻碍。因此,羟基的强电子导向作用导致芳香族回收的亲电反应在制备芳族化合物中的可用性有限。邻和对回收的衍生物。尽管金属催化的交叉偶联反应是用于苯酚的有用方法,但这些方法通常需要昂贵的金属催化剂,以及芳烃偶联伙伴与卤化物和正电基团的不同预官能化。因此,实现一种简便的方法来轻松合成回收酚,特别是间位回收酚,仍然是一个关键挑战。*近,回收的环己酮的氧化脱氢被设计为方便合成间位的互补途径。回收的苯酚正在成为实现该目标的通用策略。但是,关于原子经济性的大多数报道的通过环己酮的氧化脱氢合成苯酚的方法在成功方面都受到了有限的限制。这种类型的现有反应通常使用化学计量的钯催化剂回收或氢受体进行,例如DDQ和/或苛刻的反应条件和有限的底物范围(≥200°C的高反应温度,并且对精制H2O的用途有限)较复杂的底物)或需要逐步进行的程序(溴化和脱氢溴化)。

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  *近,他的同事们在环己酮氧化脱氢为苯酚方面取得了重大进展。他们开发了用于脱氢的钯催化剂包含复杂的配体。通过该方法获得了高转化率和产物产率,并且从绿色的观点来看,使用双氧作为钯催化剂回收是有利的。但是,由于酚产物固有地易被氧化,因此产生副产物,因此过氧化常常阻碍用于合成酚的氧化脱氢。9此外,具有螯合功能,氮原子或硫回收基和/或含有其他易氧化功能的底物与钯催化的氧化方法,因此在这种氧化脱氢中用途有限。在这里,我们报道了广泛的回收的环己酮和环己酮到其相应的酚的无钯催化剂回收和无氢受体的脱氢,具有H2释放。该反应由商业化的钯碳与H2结合催化。H2的结合进入钯催化剂回收并不能阻止脱氢反应,并且在许多情况下还导致催化剂的脱氢活性大大提高。该方法的特征在于不需要钯催化剂回收和氢受体,因此避免了过氧化以及易氧化的官能团的相容性的问题。同样,该方法提供了从有机化合物生产绿色氢的有前途的方法,这代表了额外的好处。

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